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近日，必威betway前沿交叉院崔彬彬课题组在“低维有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿白光发光二极管”领域取得研究进展。相关工作以“Two Novel Two-Dimensional Organic-Inorganic Hybrid Lead Halides with Broadband Emission for White-Light-Emitting Diodes” 为题发表在国际top期刊《ACS Applied Materials Interfaces》（影响因子：10.38）上。本文的通讯作者为必威betway西汉姆联(中国)李娟助理教授和崔彬彬副教授，第一作者为必威betway西汉姆联(中国)博士研究生程晓华。

该研究报道了三种低维有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿单晶材料(N-AD)PbCl₄、(N-AD)₂Pb₂Br₇和(NAD)₄Pb₃I₁₂，系统探索了有机铵阳离子通过“空间效应”和“氢键效应”对低维有机-无机杂化金属卤化物结构和性能的影响。其中，(N-AD)PbCl₄和(N-AD)₂Pb₂Br₇为(110)取向的二维结构金属卤素钙钛矿，而(NAD)₄Pb₃I₁₂呈现零维(0D)结构。(N-AD)PbCl₄表现出蓝白色宽带发光，光致发光量子产率(PLQY)为7.17%，这是由于其自陷激子(STEs)和自由激子(FEs)共存和竞争发射所致；(N-AD)₂Pb₂Br₇则显示出由STEs形成的明亮暖白光宽带发射，其PLQY达到了10.92%，该材料具有优异的发光性能和稳定性，在白光发光二极管(WLED)和固态照明领域中具有广阔的应用前景。

图文导读

图1所示为结构特征分析。(a, b) (N-AD)PbCl₄、(N-AD)₂Pb₂Br₇的单晶结构示意图；(c, d) (N-AD)PbCl₄、(N-AD)₂Pb₂Br₇单晶结构种局部氢键的“螯合效应”；(e, f) 无机骨架[PbX₆]^4-结构的放大图，分别显示了(N-AD)PbCl₄、(N-AD)₂Pb₂Br₇单晶结构中的畸变、键长和键角，并深入分析了有机阳离子N-AD通过“空间效应”和“氢键效应”对无机骨架[PbX₆]^4-八面体的畸变和断裂造成的影响。

图2所示为光致发光性能。(a) (N-AD)PbCl₄、(N-AD)₂Pb₂Br₇单晶在自然光(上)和紫外光(下)下发光照片；(b) (N-AD)PbCl₄、(N-AD)₂Pb₂Br₇单晶在紫外光下发光的CIE色度坐标； (c, d) (N-AD)PbCl₄、(N-AD)₂Pb₂Br₇的紫外可见吸收光谱和光致发光光谱。(N-AD)PbCl4表现出蓝白色发光，光致发光量子产率(PLQY)为7.17%，(N-AD)₂Pb₂Br₇显示出明亮暖白光，PLQY高达10.92%。

图3所示为光致发光机理。(a, b) (N-AD)PbCl₄在80 ~ 300 K间的变温PL填充图和PL光谱，窄带发射和宽带发射分别被标记为EM1和EM2；(c) (N-AD)PbCl₄中窄带发射和宽带发射的发光强度比值I_EM1/I_EM2随温度的变化。(d) (N-AD)₂Pb₂Br₇的变温PL填充图。(e) (N-AD)₂Pb₂Br₇在325 nm光激发下的瞬态吸收光谱。(f) (N-AD)PbCl₄和(N-AD)₂Pb₂Br₇的PL衰减曲线。详细验证了两种单晶的光致发光机理，(N-AD)PbCl₄的光致发光是由于自陷激子(STEs)和自由激子(FEs)共存和竞争发射所致，(N-AD)₂Pb₂Br₇显示出由STEs发射形成的明亮暖白光。

图4所示为DFT计算分析。(a, b) (N-AD)PbCl₄和(N-AD)₂Pb₂Br₇的能带结构；(c, b) (N-AD)PbCl₄和(N-AD)₂Pb₂Br₇的PDOS投影态密度；(e,f) (N-AD)PbCl₄和(N-AD)₂Pb₂Br₇的与VBM和CBM相关的部分电荷密度图。

图5所示为LED应用。(a)基于(N-AD)₂Pb₂Br₇的紫外光泵浦LED的发光强度随外加电流的变化关系。(b)施加电流在10 ~ 120 mA变化时CIE坐标曲线变化。插图为基于(N-AD)₂Pb₂Br₇紫外光泵浦LED在120毫安电流下的运行照片；(c) 基于(N-AD)₂Pb₂Br₇紫外泵浦LED的色温(CCT)和显色指数(CRI)以及(d)光转换效率随外加电流的变化。结果表明，合成的(N-AD)₂Pb₂Br₇是一种很有应用前景的单组分WLED下转换荧光粉材料。

论文信息：

原文链接  https://doi.org/10.1021/acsami.3c07345.

课题组介绍：

https://www.x-mol.com/groups/cui_bin